Rito Yuuki nadal nie odnajduje się i jest niezdecydowany w kwestii swoich uczuć do swojej wybranki, Haruny Sairenji, oraz obcej księżniczki Lali Satalin Deviluke. Tymczasem młodsza siostra Lali, Momo, również zakochuje się w Rito i stara się zbudować dla niego harema, licząc na to, że dzięki temu zyska miejsce w jego życiu romantycznym. Aby to osiągnąć, zapisuje się do jego szkoły, aby w tajemnicy wspierać wszystkie miłości Rito, a nawet próbuje znaleźć mu kolejne, w tym niedawno przyjętą obcą zabójczynię Konjiki no Yami, znaną również jako „Yami”, która opóźnia swoje kolejne zlecenie z powodu niego. Jednak Mea Kurosaki, młodsza siostra Yami, zamierza, aby Yami wróciła do bycia zabójczynią. To LOVE-Ru Darkness kontynuuje wydarzenia z To LOVE-Ru, wprowadzając nowe dziewczyny, nowych wrogów i jeszcze więcej wulgarnych scen.