Po zakończeniu sprawy Makishimy, Shinya Kougami staje się poszukiwanym uciekinierem, Nobuchika Ginoza staje się potencjalnym przestępcą, a dwóch Egzekutorów znika. Biuro Bezpieczeństwa Publicznego Ministerstwa Dobrobytu desperacko potrzebuje nowych pracowników, co skłania organizację do zatrudnienia 17-letniej początkującej Inspektorki Mika Shimotsuki, która dołącza do Wydziału 01 pod dowództwem Inspektorki Akane Tsunemori. Podczas gdy Tsunemori zaczyna kwestionować, a nawet kwestionować System Sibyl, Shimotsuki bezwarunkowo wierzy w jego wyroki. Jednak jej pierwsza sprawa zmusza ją do zobaczenia odwrotności: pojawia się nowy przestępca, jednostka posiadająca moc obniżania Psycho-Pass innych na tyle, że System pomija ich jako skazanych, a nawet jako ludzi. Gdy przestępca z twardymi dowodami przeciwko niemu wychodzi wolny z czystym Psycho-Pass, natychmiastowa interwencja staje się konieczna. Teraz Inspektorzy i Egzekutorzy muszą współpracować, aby zdekodować niepokojącą wiadomość pozostawioną przez sprawcę i śledzić winnego przestępcę, który w oczach Systemu nie istnieje.